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有色金属学报

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范文一:中国有色金属学报 投稿:莫蓎蓏

中国有色金属学报第9卷第2期1999年6月

                     

Vol.9 No.2Jun.1999TheChineseJournalofNonferrousMetals

含共晶体三、四元金属熔体作用

)

2个溶液组成,含共晶体三元熔锍则由3个溶液组成。仿照这两摘 个二、,将含共晶体三、四元金属熔体看作由3,4个溶液组成的非均相熔体,并利用含共晶体二元金属熔体的有关热力学参数,针对由同类亚稳态化合物组成的对称型三元系、不同类型亚稳态化合物组成的非对称型三元系及四元系含共晶体金属熔体,制定了相应的作用浓度计算模型。计算的作用浓度与实测活度符合,既证明所制定的模型符合相应金属熔体的结构特性,又证明从含共晶体二元金属熔体和三元熔锍所得到的规律可以应用于含共晶体三、四元金属熔体。共晶体 金属熔体 作用浓度关键词 

中图法分类号 O642.541 O645.11 TF01

  一系列文献[1-7]已对二元金属熔体、熔渣、熔盐和熔锍的作用浓度计算模型作了全面而系统的介绍;有了二元冶金熔体作基础,进一步研究三元以上多元冶金熔体的热力学性质就有了可靠的依据。共晶体是多元冶金熔体中最简单的一种,因此它应作为研究多元冶金熔体的起点。目前工业上广泛地应用着三、四元和多元共晶合金,研究它们的热力学性质,正是迫在眉睫的问题。可喜的是前人对含共晶体二元(Cd2Bi,Cd2Sn,Cd2Pb,Bi2Sn,Pb2Sn)、三元(Cd2Bi2Pb,Cd2Pb2Sn,Cd2Bi2Sn)乃至四元(Cd2Bi2Pb2Sn)金属熔体的活度已经进行了一些研究,并取得了比较可信的结果[8-11],这些可以作为制定三、四元冶金熔体作用浓度计算模型的实践基础。与此同时国内外不少学者在制定相应熔体的热力学性质模型方面,也取得了有益的结果[12-14],这些对指导生产和科研实践都会起良好的促进作用。但应指出,既符合实际,又符合质量作用定律的模型,目前还为数不多。本文目的在于以前人

的活度研究结果和含共晶体二元金属熔体[1

]及三元熔锍[4]作用浓度计算模型为基础,制定既符合实际、又服从质量作用定律,且能明晰表明熔体内部化学反应的作用浓度计算模型。

1 计算模型

1.1 三元系

根据含共晶体二元金属熔体和三元熔锍的结构[1,4],可对含共晶体三元金属熔体的结构提出以下假说:

(1)熔体内部仍然不同程度地保留着非均相的共晶体结构,因此熔体实际上由3个溶液构成;

(2)熔体中有亚稳态金属间化合物(化学短程有序原子团)形成,其作用在于降低3个金属溶液的作用浓度,并可溶解于3个金属溶液中;

(3)3个金属溶液间的化学反应服从质量

①收稿日期:1998-04-15;修回日期:1998-07-15  张 鉴,男,教授,博士导师

・386・中国有色金属学报                 1999年6月

作用定律。

根据这些假说,可分别制定含共晶体对称型和非对称型三元金属熔体的作用浓度计算模型。

1.1.1 对称型(熔体内形成3个相同类型

的化合物)

以Cd2Bi2Pb三元熔体为例,个ABCdPb和BiPb,,BiCdBi++BiPb。

令a=xCd,b=∑xBi,c=∑xPb,

x=xCd,y=xBi,z=xPb,u=xCdBi,v=xCdPb,w=xBiPb;N1=NCd,N2=NBi,N3=NPb,N4=NCdBi,N5=NCdPb,N6=NBiPb,则有化学平衡[1,9]

CdPb,CdSn和Pb2Sn33个金属间化合物,并

构成3个溶液Cd+CdPb+CdSn,Pb+CdPb+Pb2Sn3和Sn+CdSn+Pb2Sn3。

令a=

∑xCd,

b=

∑Pb,

c=

∑xSn,

x=xCd,=xPb,z=x=xCdPb,v=x,xPb2Sn31,2=NPb,N3Sn,N5=NCdSn,N6=N23,则有化学平衡

[1,8]

Cd(l)+Pb(l)=CdPb(l)

K1=N4/N1N2=0.293204

(8)

Cd(l)+Sn(l)=CdSn(l)

K2=N5/N1N3=0.615091

(9)

2Pb(l)+3Sn(l)=Pb2Sn3(l)

K3=N6/N2N3=0.942672

2

3

(10)

Cd(l)+Bi(l)=CdBi(l)

K1=N4/N1N2=1.176647

(1)(2)

T+0.06256]

物料平衡

a=x+u+v

N1+(K1N1N2+K2N1N3)/a=1(11)b=y+u+2w

3

N2+(K1N1N2+2K3N22N3)/b=1

Cd(l)+Pb(l)=CdPb(l)

K2=N5/N1N3=0.293204

Bi(l)+Pb(l)=BiPb(l)

K3=N6/N2N3=10[153.364/

(3)

(12)

c=z+v+3w

23

N3+(K2N1N3+3K3N2N3)/c=1

物料平衡

a=x+u+v

N1+(K1N1N2+K2N1N3)/a=1b=y+u+w

N2+(K1N1N2+K3N2N3)/b=1c=z+v+w

N3+(K2N1N3+K3N2N3)/c=1

(6)(5)(4)

(13)

式(11)+(12)+(13)并整理得

abc(3-N1-N2-N3)=c(a+b)・K1N1N2+b(a+c)K2N1N3+

3

a(3b+2c)K3N22N3

(14)

式(4)+(5)+(6)并整理得

abc(3-N1-N2-N3)=c(a+b)K1N1N2+b(a+c)・

式(8)~(14)即为本类熔体的作用浓度计算模型,其中式(8)~(13

)用以计算作用浓度,式(14)用以回归平衡常数。1.2 四元系

 K2N1N3+a(b+c)K3N2N3(7)以Cd2Bi2Pb2Sn熔体为例,熔体内形成CdBi,CdPb,CdSn,BiPb,BiSn和Pb2Sn36

式(1)~(7)即为本类熔体的作用浓度

计算模型,其中式(1)~(6)用以计算作用浓度,式(7)用以回归平衡常数。1.1.2 非对称型(熔体内形成2,3个不同

类型的化合物)

以Cd2Pb2Sn熔体为例,熔体内形成

个金属间化合物,并根据上述三元系的同样假说,可以推知熔体内部构成Cd+CdBi+CdPb+CdSn,Bi+CdBi+BiPb+BiSn,Pb+CdPb+BiPb+Pb2Sn3和Sn+CdSn+BiSn+Pb2Sn34

个溶液。

第9卷第2期          张 鉴:含共晶体三、

四元金属熔体作用浓度的计算模型・387・

令a=

d=

∑xCd,

b=

∑xBi,

c=

∑xPb,

 K2N1N3+bc(a+d)K3N1N4+ ad(b+c)K4N2N3+ac(b+d)・

3

 K5N2N4+ab(3c+2d)K6N23N4(25)

∑xSn,

x1=xCd,x2=xBi,x3=xPb,

x4=xSn,u1=xCdBi,u2=xCdPb,u3=xCdSn,u4=xBiPb,u5=xBiSn,u6=xPb2Sn3;N1=NCd,N2=NBi,N3=NPb,N4=NSn,N5=NCdBi,N6=NCdPb,N7=NCdSn,N8=NBiPb,N9=

NBiSn,N10

=

NPb,化式(15)~(25),)~(24)用,(衡[1,8-10]

Cd(l)(ll)

K1=N/N1N2=1.176647

(15)

2.1 三元系2.1.1 对称型

Cd(l)+Pb(l)=CdPb(l)

K2=N6/N1N3=0.293204

(16)

图1(a)为利用式(1)~(6)计算的Cd2Bi2Pb三元系3个作用浓度NCd,NBi和NPb随成分而改变的情况;图1(b)为文献[8]的实测

Cd(l)+Sn(l)=CdSn(l)

K3=N7/N1N4=0.615091

(17)

结果。可以看出两者是符合得相当好的,证明本三元熔体模型可以反映相应熔体的结构本质。

同样的,利用式(1)~(6)计算了Cd2Bi2Sn三元系的作用浓度NCd、NBi和NSn,其

Bi(l)+Pb(l)=BiPb(l)

K4=N8/N2N3=10

[153.364/T+0.06256]

(18)

Bi(l)+Sn(l)=BiSn(l)

K5=N9/N2N4=0.84729

(19)

中Ncd与文献[10]的实测aCd对比如图2(a),

NCd和aCd的符合程度也是相当高的。由于尚

2Pb(l)+3Sn(l)=Pb2Sn3(l)

K6=N10/N3N4=0.942672

2

3

无本三元系的实测aBi和aSn以与计算的NBi和

(20)

NSn对比,只好将NCd、NBi和NSn一并列于图

物料平衡

a=x1+u1+u2+u3

N1+(K1N1N2+K2N1N3+K3N1N4)/a=1b=x2+u1+u4+u5

N2+(K1N1N2+K4N2N3+K5N2N4)/b=1c=x3+u2+u4+2u6N3+(K2N1N3+K4N2N3+

(22)(21)

2(b)中以供同行参考。2.1.2 非对称型

根据式(8)~(13)计算得Cd2Pb2Sn三元系的作用浓度NCd、NPb和NSn如图3(a)所示;图3(b)所列为文献[8]的实测结果。从两图对比可以看出,NCd和aCd符合较好,

NSn和aSn的符合程度也好。但NPb和aPb则相

差较大,原因是不同作者所测Cd2Pb2Sn三元熔体的活度aPb和aSn[8,9,15],彼此间还不一致,致使根据它们计算的平衡常数KPb2Sn3间产生较大的差别,如表1所示。所以对本三元熔体的热力学性质还应作进一步的研究。2.2 四元系

利用式(15)~(24)计算得Cd2Bi2Pb2Sn四元熔体的作用浓度NCd与实测aCd[11]对比如图4所示。可以看出,两者基本符合,证明前面制定的模型基本上可以反映本熔体的结构实

2

2K6N33N4)

/c=1(23)

d=x4+u3+u5+3u6N4+(K3N1N4+K5N2N4+

3

3K6N23N4)/d=1

(24)

式(21)+(22)+(23)+(24)并整理得

abcd(4-N1-N2-N3-N4)=

 cd(a+b)K1N1N2+bd(c+a)・

・388・中国有色金属学报                 1999年6

图1 773K下Cd2Bi2Pb三元熔体计算作用浓度与实测活度的对比

Fig.1 ComparisonofcalculatedmassactionconcentrationswithmeasuredactivitiesforCd2Bi2Pbternarymeltsat773K

(a)—CalculatedNCd,NBiandNPb;(b)—MeasuredactivitiesaCd,aBianda

Pb

图2 773K下Cd2Bi2Sn三元熔体计算作用浓度与实测活度的对比

Fig.2 Comparisonofcalculatedmassactionconcentrationswithmeasured

activitiesforCd2Bi2Snternarymeltsat773K

(a)—ComparisonofNCdandaCd;(b)—CalculatedNCd,NBiandNSn

际。图中有较多的NCd小于aCd,这主要是由于前述实测aPb和aSn不够准确,导致KPb2Sn3不准所致。因此对这个问题还需要作进一步的研究。

以上就是三元系和四元系含共晶体金属熔

体作用浓度计算结果与实测活度的对比情况。可以看出,模型中除使用少量平衡常数(二元系1个,三元系3个,四元系6个)或ΔG󰂿外,不使用任何经验参数。这与文献[12]的二元系使用2个,三元系使用6个,四元系使用12

第9卷第2期          张 鉴:含共晶体三、

四元金属熔体作用浓度的计算模型・389・

图3 773K下Cd2Pb2Sn三元熔体计算作用浓度与实测活度的对比

Fig.3 ComparisonofcalculatedmassactionconcentrationswithmeasuredactivitiesforCd2Pb2Snternarymeltsat773K

(a)—Calculatedmassactionconcentrations;(b)—Measured

activities

质量作用定律,不使用经验参数,且简单明

了,可以明晰地反映熔体内部化学反应。

表1 从不同文献所得活度aPb和

aSn计算的KPb

2

Sn

3

的比较

Table1 ComparisonofKcalculatedby

usingactivitiesaPbandaSnfromdifferentliteraturesources

Literaturesource

[8][1,9][1,5]

T/K

KPb

2Sn

3

77310509001050

0.9426720.6332813.404383.23573

图4 773K下Cd2Bi2Pb2Sn四元熔体

计算NCd与实测aCd的对比

3 结论

(1)制定了含共晶体三、四元金属熔体作

Fig.4 ComparisonofcalculatedNCdwithmeasuredaCdforCd2Bi2Pb2Sn

quarternarymeltsat773K

用浓度的计算模型,计算结果符合实际,从而

证明模型可以反映相应熔体的结构。

(2)含共晶体三、四元金属熔体内的化学反应服从质量作用定律。

(3)由于二元亚稳态化合物的结构不同,含共晶体三元金属熔体的作用浓度计算模型可有对称型和非对称型之分。

个经验参数,文献[13]四元系计算γCd中使用18个经验参数的情况形成了鲜明的对比,因此本文中的模型为理论模型,而不是使用经验参数的经验模型。其特点是符合实际,服从

・390・中国有色金属学报                 1999年6月

(4)本文模型的特点是符合实际,服从质

30.

6 ZhangJian(张 鉴).ActaMetallurgicaSinica(金

量作用定律,不使用经验参数,且简单明了,可以明晰地反映熔体内部的化学反应。

REFERENCES

1 ZhangJian.JUnivSciTechnBeijing,,1(-2):22.

2 ZhangJian(.属学报),1998,34(1):75.

7 ZhangJian(张 鉴).ActaMetallurgicaSinica(金

属学报),1998,34(7).

8JFandSoc,1951,

:R,D,HawkinsDTetal.Selected

oftheThermo2dynamicPropertiesofBinaryAlloys.MetalsPark,Ohio,ASM,1973.

10 MellgrenS.JAmChemSoc,1952,74(20):

5037.

11 ThompsonWT,LeungAandHurkotDG.Can

MetQuarterly,1973,12:421.

12 WilsonGM.JAmChemSoc,1964,86:127.13 PeltonAD.CanJChem,1970,48:752.14 ChenSandChouK2C.Calphad,1989,13:79.15 DasSKandGhoshA.MetTrans1972,13:803.

属学报)333 ZhangJian鉴).TheChineseJournalofNon2ferrousMetals(中国有色金属学报),1997,7(3):38.

4 ZhangJian.ActaMetallurgicaSinica(EnglishLet2

ters),1997,10(5):392.

5 ZhangJian(张 鉴).TheChineseJournalofNon2ferrousMetals(中国有色金属学报),1997,7(4):

CALCULATINGMODELSOFMASSACTIONCONCENTRA2TIONSFORTERNARYANDQUARTERNARYMETALLIC

MELTSINVOLVINGEUTECTIC

ZhangJian

MetallurgicalEngineeringSchool,

UniversityofScienceandTechnologyBeijing,Beijing100083,P.R.China

ABSTRACT Binarymetallicmeltsinvolvingeutecticconsistoftwosolutions,whileternarymetallicmeltsinvolving

eutecticconsistofthreesolutions.Followingthesetwoexamplesoftwo

andthreephases,regardingternaryandquar2ternarymetallicmeltsinvolvingeutecticasmeltsconsistingofthreeandfournon2homogeneuossolutionscorrespondingly,andusingthermo2dynamicparametersofbinarymetallicmeltsinvolvingeutectic,calculatingmodelsofmassactioncon2centrationsforternarysymmetricalmeltsformedfromsimilarmetastablecompounds,ternaryunsymmetricalmeltsformedfromunsimilarmetastablecompoundsandquarternarymetallicmeltsinvolvingeutectichavebeenformulated.Calculatedmassactionconcentrationsagreewithmeasuredactivities,thisbothshowsthatthesemodelscanreflectthestructuralcharacteristicsofcorrespondingmelts,andthattheregularitiesobtainedfrombinarymetallicmeltsandternarymattesin2volvingeutecticareapplicabletoternaryandquarternarymetallicmeltsinvolvingeutectic.eutectic metallicmelt massactionconcentrationKeywords 

(编辑 吴家泉)

范文二:中国有色金属学报 投稿:孟蟔蟕

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圄 

《 中国有色金属 学报 = 辑 委员 会  I } 编

主 任 委 员  副主 任委员  学 术 顾 问  康 义  黄伯 云  陈 家镛 

钮 因健  何继 善  陈 景 

邱 冠 周  黄 培 云  陈 启 元 

师 昌绪  崔 昆 

王 淀佐 

魏 寿 昆 

委 

员 ( 汉 语 拼音 顺 序排 列) 按   曹楚 南  范 志 康  方 炳祺  

方 正  傅恒志  韩 雅芳  胡 岳华  梁 成浩  刘 林  邱 竹 贤  阮雪 榆  屠 海 令  涂铭 旌  谢 建新  谢 佑 卿  杨 焕 文  杨 显万  张新 明   张曾荣  朱 衡 君  朱 静 

T. bo o n   Za l t y

古德生  顾松青  关绍康  郭景杰  胡 壮麒  蒋 继 穆  介 万 奇  李元 元  刘 业 翔  聂 祚 仁  彭超 群  邱定 蕃  史 彬  孙 军  孙杨 善  唐 电  王 尔 德  王 福 会  汪旭 光  闻立 时  熊 维平  徐 滨 士  徐 惠彬  徐 祖耀  殷 恩 生  曾苏 民  张 传福  张 荻  周鸿章  周 克崧  周 廉  钟 掘  左铁 镛 Y A si  h n   G Gotti  . ut C ag n . tsen

P. m a u So s nda a   A. Ts pe e   rn B. e l v

J .Hi s h  H.Y.S h rc o n 

中 国 有 色 金 属 学 报 

( HONG Z GUO YO EJNS     US  I HU XUE AO) B  

( 刊 ,1 9 年创 刊 ) 月 91  

Chn s  l l l f ie e ol l o   J ra

No fro s eas n eru M tl  

( nhy,Satdi 9 1  Mo tl tre   1 9) n Vo.6No6 S m 7 ,Jn 0 6 11  . ( u 8 ) u .20 

S o s r d b   e No fr o s M e a sS ce y o   i a p n o e   y Th   n e r u   t l  o it   f Ch n   M a a e   y Ce t a  o t   i e st   n g d b   n r l u h Un v r i S y Ch e   io :HUANG  i u   if Ed t r Ba - n y

第 1 6卷第 6期 ( 8 总 7期 ) 2 0 年 6月出 版  06

主 主

承 主

管 :中国科 学技术协 会  办 :中 国有色 金属 学会 

办 :中南大 学  编 :黄伯 云 

D p t  he dtr: UGu nz o ,NI   i- a  e uyC if i s QI   a -h u E o U Y n in j

ZHA N G  n r Ze g-ong  

副 主 编 :邱冠周 ,钮 因健 ,张 曾荣  编 辑 : 中国有色金 属学 报  辑部    编

4 08 湖南省长 沙

市中南大学 内  10 3

电 话 :0 3)8 66 ,8 79  (7 1 8 7 7 5 8 7 1 7

Ed t dby E i ra  f e o   ie     d t i l i   f o Of c T e Ch n s   o r a  fNo f ro sM e a s h   i e eJ u n l   n e u   t l  o

( n a  uhUnv ri , Ce t l r So t  iest   y

真 :( 7 1 8 7 1 7 0 3 ) 8 7 9 

C a gh , n n4 0 8 , ia h n sa Hu a  1 0 3 Chn )  

F x:+ 8 — 7 1 8 7 1 7 a 6 3— 879 

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内 外

行 

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范文三:中国有色金属学报-编委 投稿:莫儾儿

《中国有色金属学报》编辑委员会

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刘兴军 徐祖耀

范文四:《广东有色金属学报》约稿简则 投稿:段簣簤

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《 东有 色金 属 学 报  广 约稿 简 则 
1 .征 文范 围及 内容 

主要 刊登有 色 和稀有 金属 的选 矿 与冶炼 、 金属 材料 与加 工 、 末冶金 、 冶药剂 、 析检 测 、 接技 术 、 粉 选 分 焊 冶  金 能源 、 冶金设 备 、 冶金 自动化 等学 科 的学术论 文 、 科研 成果 、 理论 探讨 、 专题 性或综 合性 的动 态评 述等 。  
2 .来稿 要 求和注 意事 项 

2 1来稿 一式两份 , . 论文 篇幅 限制在 5 0 字 以 内( 图、 及 参考 文 献 )。用 Mi oot r 00 含 表 c sf Wod系统 排 版 。 r    

2 2格式 ( . 按下 列顺 序 , 要求 内容齐 全)  
a .题 名项 : 文题 目、 论 作者 姓名 、 工作 单位 、 地址 、 编 ; 邮  

b .摘 要 : 括文章 的 主要 内容 ( 概 目的 、 方法 、 结果 、 结论 )  ;
C .关 键词 : ~5个 ; 3  

d .计 量单 位一 律采用 法 定计量 单位 ;   e .插 图 、 格 、 表 照片要 精选 , 中插 图 、 片一般 不超 过 6幅 , 其 照 表格 不 多于 4幅 。提倡 用计 算机 绘 图 ,   用 扫描仪 录入照 片 ,并按 适 当尺寸插 入论 文 中。 图的纵 横 坐 标上 的物 理量 名 称 、 号 、 符 单位 、 量  值要 表述 齐 全 。图及 照片原 稿要 编号 另袋装 好 。  

f .参考文 献 :只择 主要 并 己公 开发表 的近期 文 献 。书写格 式如 下 :  
序号 序号 作者 . 书名 . 本. 版 出版地 :出版者 ,出版 年. 数 ( 作 ) 页 著   作者 . 名. 题 刊名 , , ( ) 页数 ( 刊) 年 卷 期 : 期   的英译 。  
3 .投 稿 及 对 稿 件 处 理 

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3 1来稿 应符 合保 密规 定 ( . 附对稿 件保 密 审查结 果 的单 位介 绍信 或推 荐信 ) 文 责 自负 , 勿 一稿 两 投或  , 请
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3 2将作 者 ( . 第一作 者 ) 简介 , 括姓名 ( 包 出生年 ) 性别 、 、 民族 、 贯 、 称 和学 位 , 于第一 页地脚 处 。 籍 职 附   3 3如论文 系各 类基金 资 助 ,请 于第 一 页脚 注处 注明 。 .   3 4来 稿 刊用 与否 , 由本学 报 编 辑 委 员 会最 后 审 定 。刊 登 后 即按 规 定 付 给稿 酬 , . 均 并赠 送 当期 学 报 两  册 。本 学报 已入 编《 国学 术期 刊 ( 盘版 ) 、 国期 刊 网 、 中 光 》中 万方 数据 网络 , 另付 网上 信 息服务 报酬 。 不  
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《 东有 色 金属 学 报》 辑部  广 编


范文五:《广东有色金属学报》约稿简则 投稿:万乻乼

《广东有色金属学报》约稿简则

1.征文范围及内容

主要刊登有色和稀有金属的选矿与冶炼、金属材料与加工、粉末冶金、选冶药剂、分析检测、焊接技术、冶金能源、冶金设备、冶金自动化等学科的学术论文、科研成果、理论探讨、专题性或综合性的动态评述等。

2.来稿要求和注意事项

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2.2格式(按下列顺序,要求内容齐全)

a.题名项:论文题目、作者姓名、工作单位、地址、邮编;

b.摘要:概括文章的主要内容(目的、方法、结果、结论);

c.关键词:3~5个;

d.计量单位一律采用法定计量单位;

e.插图、表格、照片要精选,其中插图、照片一般不超过6幅,表格不多于4幅。提倡用计算机绘图,用扫描仪录入照片,并按适当尺寸插入论文中。图的纵横坐标上的物理量名称、符号、单位、量值要表述齐全。图及照片原稿要编号另袋装好。

f.参考文献:只择主要并己公开发表的近期文献。书写格式如下:

  序号 作者.书名.版本.出版地:出版者,出版年.页数(著作)

  序号 作者.题名.刊名,年,卷(期):页数(期刊)

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的英译。

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《广东有色金属学报》编辑部 

范文六:中国有色金属学报000126 投稿:邹墎墏

THE CHINESE JOURNAL OF NONFERROUS METALS

2000 第10卷 No.1 P.113-116

碳酸锰热解过程的动力学

王成刚 朱军 韩景智 赵秦生

摘 要:研究了碳酸锰热解过程的动力学,确定了有关动力学参数。在热解过程中,MnCO3离解符合收缩核模型,MnO氧化符合颗粒模型。MnCO3离解为化学反应所控制,MnO氧化的前期是混合控制,氧化后期是扩散控制,氧气在MnO2产物层中的扩散是MnO氧化的限制环节。加快MnO氧化速率的有效方法是改变MnO2产物层的结构,使其多孔疏松,以此增大氧气的扩散系数。

关键词:碳酸锰;热解;动力学

分类号:TF792 文献标识码:A

文章编号:1004-0609(2000)01-0113-04

Kinetics of thermal decomposition of MnCO3

WANG Cheng-gang

(College of Metallurgy,Xi′an University of Architecture and Technology,Xi′an 710055, P.R.China)

ZHU Jun

(College of Metallurgy,Xi′an University of Architecture and Technology,Xi′an 710055, P.R.China)

HAN Jing-zi

(College of Metallurgy,Xi′an University of Architecture and Technology,Xi′an 710055, P.R.China)

ZHAO Qin-sheng

(Department of Metallurgy,Central South University of Technology,Changsha 410083, P.R.China)Abstract:The kinetics on the thermal decomposition of MnCO3 was investigated. The parameters in the kinetic equations were worked out. The results showed that the decomposition reaction of MnCO3 follows the shrinking core model,and the control step is chemical reaction; the oxidation of MnO obeys the grain pellet model, during the initial period,the oxidation reaction is simultaneously controlled by reaction and diffusion,and later by diffusion only. The diffusion of oxygen in MnO2 products layer is a restraining factor of MnO oxidation, the effective method of speeding up MnO oxidation rate is changing the structure of the MnO2 products layer in order to make it become porous, loosened and enlarged the diffusion coefficient of oxygen.

Key words:MnCO3; thermal decomposition; kinetics ▲

  碳酸锰热解法是利用空气中的氧将碳酸锰转化成二氧化锰的方法,它是将碳酸锰粉末置入焙烧炉中,加热到300~400  ℃,并通入空气使其氧化成二氧化锰的。 一般认为[1~8],碳酸锰转化成二氧化锰由两个化学反应组成,即MnCO3的离解和MnO的氧化,其化学反应式为

  MnCO3=MnO+CO2

  MnO+(1/2)O2=MnO2

  对MnCO3离解和MnO氧化这两个独立反应的动力学已有研究,但对这两个反应同时存在的热解

过程动力学的研究还未见报道。 目前,热解过程存在的问题是MnO2的生成率低,产物中的MnO2含量一般在65%左右。 虽然也有人提出了一些改进的方法,但均不理想,分析其原因是对热解过程的机理了解很少,没有解决限制MnO2生成的关键问题。 本文通过对碳酸锰热解动力学的研究,了解热解过程的机理,找出MnO2生成的限制环节,为热解工艺的改进提供理论依据。

1 实验方法

1.1 试验装置

  实验装置为由卧式管状电炉和空气压缩机组成的系统,卧式电炉炉腔恒温段长为6 cm,温度波动为±3 ℃,空气由压缩机供给。 装料的铝舟为特制,为了减小对气流的干扰,舟底平整光滑,高度仅3 mm。

1.2 试验方法

  将卧式电炉升温到指定温度后,用空气压缩机将一定量的空气鼓入电炉内,然后将装有一定量的MnCO3粉末的铝舟推入炉内升温热解,达到一定时间后,取出置入水中,中止反应,经过滤、 烘干后,进行化学成分的分析。 实验用的MnCO3粉末平均粒径为77.8 μm

1.3 分析方法

  为了确定热解产物中MnO2,MnCO3和MnO的含量,采用失重和化学分析联合法进行,分析过程分为三步:

  (1) 对进炉的MnCO3和热解产物进行称重,确定反应的失重;

  (2) 用硫酸亚铁铵分析产物中Mn2+的含量;

  (3) 根据反应的失重和产物中Mn2+的含量计算产物中各组分的含量。

  根据热解产物中MnO2,MnCO3和MnO含量的变化,可分别确定出热解过程中MnCO3离解和MnO氧化的速率。

2 结果与讨论

2.1 热解过程的速率方程

  当MnCO3置入焙烧炉中后,在加热过程中首先进行的是MnCO3离解。 用沉淀法制备的MnCO3是无孔的球形颗粒,MnCO3的离解反应先在颗粒表面进行,然后反应由外向内进行。 由于析出的CO2气体穿过产物层向外扩散,MnO的密度又大于MnCO3的密度,颗粒有收缩作用,因而MnO层是多孔和疏松的。 在MnCO3离解的同时,空气中的氧气通过离解产物层向内扩散,在MnO表面将MnO氧化成MnO2。 图1是热解前后颗粒的形貌[9]。 反应的结果是颗粒由无孔转变成多孔固体,MnCO3转变成MnO2和 MnO的混合物。 由此可假定热解过程可用收缩核模型和颗粒模型同时描述,收缩核模型用于MnCO3的离解,颗粒模型用于MnO的氧化。

图1 MnCO3颗粒热解前后的SEM照片(×1000)

Fig.1 SEM photos of MnCO3 particle before

(a) and after (b) thermal decomposition

  根据收缩核(shrinking core)模型,当MnCO3

的离解反应为化学反应所控制时,其速度方程为

             (1)

  根据颗粒(grain pellet)模型,当MnO的氧化受扩散和化学反应混合控制时,MnO氧化的速率方程为

       (2)

  当MnO的氧化受扩散控制时,MnO氧化的速率方程为

         (3)

  上述各式中各符号的意义为: R—MnCO3离解率; km—离解反应速率常数; ρm—MnCO3密度; kg─MnO氧化反应速率常数; rm—MnCO3颗粒半径; rp—MnO颗粒半径; rg—粒子的半径; t—反应时间; x—MnO氧化率; Dg—气体反应物在每个粒子周围产物层中的有效扩散系数; ρg—MnO的密度; C0—气态反应物浓度; ε—固体的孔隙率。

中国有色金属学报000126

2.2 速率常数和扩散系数的确定

  热解过程中MnCO3离解率与反应时间的关系如图2所示。 由图2可知,[1-(1-R)1/3]与t成直线关系,这表明MnCO3离解反应符合收缩核模型。 由直线斜率计算出离解反应的速率常数如表1所示。

随着温度的提高,离解反应的速率明显加快。

图2 MnCO3在空气中的离解速率

Fig.2 Rate of MnCO3 decomposition in air

表1 离解反应的速率常数

Table 1 Rate constant of MnCO3 decomposition

Temperature/℃330360380400

km/(10-5g.cm-2.min-1)1.62.66.212.4

  对于热解过程中MnO的氧化,取380  ℃时MnO转化成MnO2的数据,按式(2)进行处理后,以t/[1-(1-x)1/3]为纵坐标,[1-3(1-x)2/3+2(1-x)]/[1-(1-x)1/3]为横坐标作图,得到MnO氧化率与反应时间的关系如图3所示,可见二者呈线性关系。 这表明MnO的氧化反应符合颗粒模型。 在坐标

(0.62,450)处有一个明显的转折点,超过这个点,直线斜率明显增大,MnO氧化的速率明显减慢。 这表明MnO氧化有两个控制阶段,前期为混合控制,后期为扩散控制。 在反应前期,MnCO3离解反应尚未结束,存在一个未离解的MnCO3核,氧气不能均匀地分布在整个颗粒中,MnO的氧化受扩散限制; 而MnO的生成又受到MnCO3离解的制约,MnCO3离解受化学反应所控制,因此MnO的氧化又受化学反应所控制,由此综合表现为混合控制。 当MnCO3离解反应结束后,整个颗粒已形成多孔的固体,再没有新的MnO形成,而且在MnO表面上已形成较致密的MnO2膜,使氧气的扩散途径发生变化,即由多孔中的扩散转变成在较致密的MnO2层中的扩散,这时反应进入扩散控制区域。 图中的折点是MnCO3离解完毕时时间与转化率的对应点。 当方程中各常数的值分别为: ρg=5.42 g/cm3,rp=2.97×10-3cm,rg=2.97×10-5cm,ε=0.25,C0=3.92×10-6mol/cm3时,由直线的截距和斜率计算出混合控制区内反应速率常数和扩散系数的值分别为1.2 cm/min和1.09×10-5cm2/min。 在扩散控制区内,扩散系数的值为1.45×10-4cm2/min,约为混合控制时的扩散系数的1/7,这表明氧气在较致密的MnO2膜中的扩散速度比在多孔中扩散慢得多。

图3 MnO氧化的动力学曲线

Fig.3 Kinetic curve of MnO oxidation

2.3 MnO氧化速率方程的适应性

  为了判断kg和Dg的准确性,将kg和Dg代回MnO氧化的速度方程式(2)和(3)中,计算出不同时间的氧化率,并与实测的氧化率进行比较。 图4中的虚线是速度方程计算值,实线是实测值。

  由图可见,在反应前期二者吻合很好,随着反应时间的延长,计算值和实测值的差别增大,尤其是反应进入扩散区域后,混合控制的速度方程已不适用,但这时扩散控制的速度方程则可应用,其计算值与实验值非常接近。 综上所述,用收缩核模型和颗粒模型同时描述MnCO3热解过程是可行的。 在热解工艺中提高MnO2含量的有效方法是改变MnO2产物层的结构,使其多孔疏松,以此增大

氧气的扩散系数。 增大鼓风量和提高反应温度都不能有效地加快MnO的氧化速率。

图4 380  ℃时在空气中MnO的氧化率与时间的关系

Fig.4 Relation between rate of MnO oxidation and reaction time at 380℃

1—Calculated by equation of reaction and

diffusion mixed control;

2—Calculated by equation of diffusion control only;

3—Determined by experimental data

3 结论

  1) 建立了热解过程的数学模型。 MnCO3离解符合收缩核模型,MnO氧化符合颗粒模型。   2) 测定了MnCO3离解和MnO氧化的动力学参数。 在380℃时,MnCO3离解反应的速率常数为

6.2×10-3 g/(cm2.min),MnO氧化在混合控制区内反应速率常数和扩散系数分别为1.2cm/min和

1.09×10-3cm2/min; 在扩散控制区内扩散系数为1.45×10-4cm2/min,为混合控制区内扩散系数的1/7。

  3) 找出了过程的限制环节。 MnCO3离解为化学反应所控制,MnO氧化前期是混合控制,氧化后期是扩散控制,即氧气在MnO2产物层中的扩散是MnO氧化的限制环节。 因此在热解工艺中,加快MnO氧化速率的有效方法是改变MnO2产物层的结构,使其多孔疏松,以此增大氧气的扩散系数。

(编辑 袁赛前)■

作者简介:王成刚(1956-),男,博士,副教授

作者单位:王成刚(西安建筑科技大学 冶金工程学院,西安 710055)

     朱军(西安建筑科技大学 冶金工程学院,西安 710055)

     韩景智(西安建筑科技大学 冶金工程学院,西安 710055)

     赵秦生(中南工业大学 冶金系,长沙 410083)

REFERENCES:

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Electrochemical Technology,1967,5(12): 531~533.

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[7]Isao Tanabe. The synthesis densified CMD from Mn-NH4-Carbamate and its discharge prooerties in ZnCl2 batteries [J]. J Electrochem Soc: Solid-state Science and Technology,1982,123(10): 2372~2377.

[8]YAO Zhen-jiang(姚震江). 碳酸锰热分解法制备电池用二氧化锰 [J]. China's Manganese Industry(中国锰业),1986,4(1): 42~48.

[9]ZHANG Bi-quan(张碧泉). 电池用二氧化锰 [J]. China's Manganese Industry(中国锰业),1989,8

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收稿日期:1999-05-04

修稿日期:1999-08-03

范文七:《中国有色金属学报》版式 投稿:覃塃塄

《中国有色金属学报》和《中国有色金属学会会刊》

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中图分类号应从《中国图书馆分类法》中查找。

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数字一律用正体表示。

数值的表示:合理使用SI词头或10的幂,使量的数值范围在0.1~999之间。

层次标题序号:采用阿拉伯数字分级编码。一级标题使用1, 2, 3,„;二级标题使用1.1, 1.2,

1.3,„。序号左顶格,末位数码后不加标点,这时,左起退2字排。

引言不写编号和标题。

图片、表格、引文、公式、定理等的序号均要按其在正文中被引用的顺序,全文统一用阿拉伯数字顺序编码。例:图1、表2、文献[3]、式(4)、定理5等。

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插图要有图号和简明扼要的图题。分图要有分图号和简明扼要的分图题。

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直角坐标的函数图只画坐标,不画其他边框;坐标刻度方向朝图内。坐标分度值宜为2、5的整倍数。

照片或灰度图:应主题鲜明,反差适当,边界规正,注明方向。图片需指明放大或缩小的比例时,应当在图上以标尺表示,而不应使用“倍数”或“分数”。

表格(指量表)应使用三线表表示。“三线”指表头顶线、表头底线、数据表底线。

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连续出版物: [标引序号]作者.文题[J].刊名,年,卷(期):起始页码-终止页码.

专著: [标引序号]作者.书名[M].出版地:出版者,出版年.起始页码-终止页码.

译著: [标引序号]作者.书名[M].译者.出版地:出版者,出版年.起始页码-终止页码.

论文集: [标引序号]作者.文题[A].编者.文集[C].出版地:出版者,出版年.起始-终止页码. 学位论文: [标引序号]作者.文题[D].所在城市:保存单位,年份.起始页码-终止页码. 专利: [标引序号]申请者.专利名[P].国名及专利号,发布日期.

技术标准: [标引序号]技术标准代号.技术标准名称[S].

技术报告: [标引序号]作者.文题[R].报告代码及编号,地名:责任单位,年份.

报纸文章: [标引序号]作者.文题[N].报纸名,出版日期(版次).

在线文献(电子公告): [标引序号]作者.文题[EB/OL]. http://„,日期.光盘文献(数据库): [标引序号]

作者. [DB/CD].出版地:出版者,出版日期.

范文八:年中国有色金属学报 投稿:魏搬搭

2007年《中国有色金属学报》(中、英文版)与国内部分同类期刊被引指标比较

刊 名

中国有色金属学报

中国有色金属学报英文版

总被引频次

影响因子

即年指标

他引率

引用刊数

扩散因子

学科影响指标学科扩散指标被引半衰期

6.67 2.91 4.46 3.87 2998 1.111 0.088 0.86 507 16.91 0.51 894 0.624 0.024 0.84 221 24.72 0.28 数据来源:中国科技信息研究所2008年版《中国期刊引证报告(扩刊版)》

2007年《中国有色金属学报》(中、英文版)与国内部分同类期刊高被引指数比较

刊 名

中国有色金属学报

五年 五年 五年 被引率被引50%文章 被引50%作者被引50%机构

载文量 被引频次影响因子累积指数 累积指数 累积指数 1721 1897 1.102 0.52 210.83 178.83 8.10

单篇文章最高

被引频次

27

学科高被引文章分布数

50

9.32

11

3.92

13

19.15

10

中国有色金属学报英文版 1311 567 0.432 0.29 106.25

113.25

8.55

8

6

JMST)6.50

7

数据来源:中国科技信息研究所2008年版《中国期刊高被引指数》 期刊高被引指数:

1) 五年载文量:指某期刊前5年发表的文章数量;

2) 五年被引频次:指某期刊5年刊载的文章在统计当年被引用的次数; 3) 五年影响因子=该期刊前5年发表的文章在统计当年被引次数

该期刊前5年发表的文章数

4) 被引率=该期刊前5年发表文章在统计当年被引文章篇数;

该期刊前5年发表文章篇数

5) 被引50%文章累计指数:指该期刊在统计当年,前5年发表文章被引用的总次数中的一半中,有多少是高被引文章贡献的; 6) 被引50%作者累计指数:指该期刊在统计当年,前5年发表文章被引用的总次数中的一半中,有多少是高被引作者贡献的; 7) 被引50%机构累计指数:指该期刊在统计当年,前5年发表文章被引用的总次数中的一半中,有多少是高被引机构贡献的; 8) 单篇文章最高被引次数:某期刊前5年发表的文章中,单篇文章在统计当年被引用的最高次数; 9) 学科高被引文章分布数:某学科被引最高的前100篇文章中,该期刊所贡献的篇数。

范文九:《中国有色金属学报》和《中国有色金属学会会刊》(英)投稿须知 投稿:吴魿鮀

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中国有 色金属报学 》 和 《中有国色属学会金会刊》(   英 ) 投 稿  须 知 

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范文十:《中国有色金属学报》和《中国有色金属学会会刊》(英)投稿须知 投稿:袁幉幊

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 中外作 者

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中国作者  姓 应 名按汉 拼语音 写法 , 姓的字 母全 大部写 ,名的第 一 字 大 写 母,其 小 写余 。  几 种 主要参考 文献 格的式 (中空 格、 点标 符号 照写 ) 举例 其 如 。 下 连 出续版 : 物 [引序号】 标作者 . 题文 [.刊 ,年 名,( :起 卷始页码 . 止 页 .码 ] 期J)终   著专 :[ 引 序

号】 标作者 书. 名[. 版出地: 出版者 出版,年 . 始页.码 】M 终止 页起码 .  著 :[ 引序译号】 标 作者. 书名 [ 译者. .版出地 出: 版者 , 出版 年. 始 页 码 止 页. . M码】起  终 论 文集 [ :序 号】 引 者.文题[ 编者] 文.集. 出 版 :地 出 者版 , 版年出 . 始 .止 页 码 标 作. c/ 起/终  

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